ПОВЕДЕНИЕ АКТИНИДОВ НА ГРАНИЦЕ РАЗДЕЛА
МИНЕРАЛ-ПРИРОДНАЯ ВОДА
Калмыков С.Н.1 (к.х.н.,
асс.), Сапожников Ю.А.1 (д.х.н., в.н.с.),
Новиков А.П.2 (к.х.н., зав. лаб.)
Щербина Н.С.1 (студ.), Хасанова
А.Б.1 (студ), Тетерин Ю.А.3
(д.х.н., в.н.с.), Алиев Р.А.1 (к.х.н.,
доц.)
- Кафедра радиохимии, Химический факультет МГУ
им. М.В. Ломоносова
- Институт Геохимии и аналитической химии им. В.И.
Вернадского
- РНЦ "Курчатовский Институт"
Миграционное поведение актинидов в
окружающей среде определяется рядом факторов,
таких как растворимость соединений, сорбция на
почвах и минералах, образование коллоидных
растворов и других процессов. Данная работа
посвящена изучению поведения актинидов
(плутония и нептуния) на границе раздела
минерал-природная вода на молекулярном уровне
– определению механизмов сорбции, типов
образующихся комплексов, установлению
возможности протекания
окислительно-восстановительных реакций на
поверхности и вычислению констант устойчивости
образующихся на поверхности комплексов. Для
проведения сорбционных экспериментов были
синтезированы минералоподобные матрицы, включая
гетит (-FeOOH), гематит (-Fe2O3), магемит (-Fe2O3)
и аморфный диоксид марганца (MnO2). Сорбенты
были охарактеризованы методами РФА, сканирующей
электронной микроскопии, потенциометрического
титрования, Мессбауэровской спектрометрии, была
определена свободная поверхность и пористость
препаратов.
Сорбционные эксперименты проводились
с пятивалентными нептунием и плутонием, а также
четырехвалентным плутонием. Была исследована
как кинетика сорбционных процессов, так и
зависимости сорбции от рН, ионной силы и
концентрации металла в равновесных условиях.
Определение валентных форм актинидов на
поверхности сорбентов проводили используя
методы жидкостной экстракции и рентгеновской
фотоэлектронной спектрометрии.
Было установлено, что на поверхности
гетита происходит диспропорционирование Pu(V), что
не наблюдалось в случае с Np(V). Сорбция на гематите
и магемите не сопровождается
окислительно-восстановительными реакциями.
Установлено, что основным механизмом
сорбции исследуемых радионуклидов является
образование внутрисферных монодентатных
комплексов. Для исследованных минералоподобных
матриц вычислены константы устойчивости
комплексов на поверхности для Pu(IV), Pu(V) и Np(V).
|