10. 1. Дозиметрия фотонного излучения и ускоренных электронов

При проведении исследовательских работ определение поглощенной дозы фотонного ( гамма- и рентгеновского ) излучения и ускоренных электронов чаще всего проводят методом химической дозиметрии, подробно описанной в научно-технической литературе. Метод основан на количественном измерении химических превращений, происходящих с веществом - индикатором при облучении системы, его содержащей (в дальнейшем изложении, "дозиметрическая система" ), ионизирующими излучениями. Поглощенную дозу излучения при использовании химических дозиметров рассчитывают по формуле:

D = с 100N_A/ G = 6,02.10²⁵ с / G (эВ/дм³ ) = 9,65.10⁹ с /(G ) (Гр), ( 10. 1 )

где с - концентрация (моль/дм³) накопившегося продукта радиолиза или распавшегося исходного вещества в результате воздействия излучения на дозиметрическую систему в течение заданного времени t, G - радиационно-химический выход продукта радиолиза или распада исходного вещества (частица/100 эВ) , - плотность дозиметрической системы ( кг/м³ ) и N_А - число Авогадро.

В лабораторной практике чаще всего используется дозиметр Фрикке - насыщенный воздухом 10^-3 моль/дм³ раствор сульфата двухвалентного железа ( или соли Мора ) в 0,8 н серной кислоте. Для определения поглощенной дозы спектрофотометрическим методом измеряется концентрация ионов Fe³⁺, образующихся в результате радиационно-химического окисления ионов железа (2+), равная

с = A /[ (Fe³⁺) l ] , где А - оптическая плотность облученного раствора относительно необлученного, (Fe³⁺) = 2095 дм³/(моль. см) - коэффициент экстинкции при 304 нм, l длина оптического пути. Полученные значения концентрации подставляют в формулу (10.1). Радиационно-химический выход оксиления двухвалентного железа в дозиметре Фрикке G(Fe³⁺)= 15, 45 ион/100 эВ.

Отклик дозиметра Фрикке линеен до дозы 400 Гр при мощности дозы в интервале 1 - 10 Гр/с в случае дозиметрии непрерывных потоков излучения.

В лабораторной практике для определения поглощенной дозы интенсивных или импульсных потоков излучения часто используют модификации дозиметра Фрикке - "супер дозиметр Фрикке" ( дозиметр Фрикке, насыщенный не воздухом, а кислородом ), дозиметр с добавками ионов меди (2+) и др. , а также бихроматный дозиметр Кабакчи.

В нашей стране для аттестации источников гамма-излучения используется дозиметр ДОГ-25/20 (дозиметр образцовый глюкозный). Он применим для определения дозы в интервале 2,5.10^-5 - 2,0.10⁶ Гр при мощности дозы 1 - 50 Гр/с. Дозиметр представляет собой 20 % раствор глюкозы в дистиллированной воде. При облучении в результате радиационно-химического разложения глюкозы изменяется угол вращения раствором плоскости поляризации света . Измерения угла вращения проводят при 20 5 ^o С, и поглощенную дозу рассчитывают по формуле:

D = 2, 68 ln (F_o /F_обл ) (МГр) , ( 10. 2 ) , где F_о , F_обл - угол вращения плоскости поляризации света необлученным раствором при длине волны 589,25 нм, равный 30,77 град ( при градуировке сахариметра в градусах международной шкалы ) или 10,65 град ( при градуировке поляриметра в угловых градусах) и угол вращения плоскости поляризации света облученным раствором, соответственно.

На практике часто бывает, что тормозные свойства системы, для которой необходимо определить поглощенную дозу ионизирующего излучения, существенно отличаются от свойств дозиметрической системы. В связи с этим появляется необходимость пересчета показаний дозиметра применительно к исследуемой системе. Для фотонного излучения пересчет производят на основе соотношения:

D_сист = D_доз ( / )_{сист сист} / [( / )_{доз доз} ] , ( 10. 3 )

где D_сист , ( / )_сист , _сист , D_доз , ( / )_доз, _доз - соответственно, для исследуемой системы и для дозиметра поглощенные дозы (эВ/см³), массовые коэффициенты поглощения и плотности. Массовые коэффициенты поглощения - величины аддитивные: ( / ) = е a_i ( / )_i ; в этой формуле ( / )_i и a_i - массовый коэффициент поглощения и массовая доля i-го компонента в системе, соответственно.

Если поглощенная доза определяется в эВ/г, рад или Гр, то формула (10.3) имеет вид:

D_сист = D_доз ( / )_сист / ( / )_доз . ( 10. 4)

В случае преобладания эффекта Комптона при взаимодействии излучения с веществом, как это имеет место при облучении гамма-квантами, формулы (10.3) и (10.4) можно упростить, например:

D_сист = D_доз (Z/A)_сист / (Z/A)_доз , ( 10. 5 )

где (Z/A)_сист , (Z/A)_доз - эффективный атомный номер системы и дозиметра, соответственно. Эффективный атомный номер - также как и массовый коэффициент поглощения величина аддитивная:  (Z/A) = a_i (Z_i /A_i ) , i где A_i , Z_i , a_i - атомная масса, порядковый номер элемента системы и его массовая доля, соответственно. Для электронных пучков пересчет не производят, если условиями облучения обеспечивается полное поглощение пучка. В противном случае (энергия электронов больше 5 МэВ; малые размеры облучаемого образца ) пользуются соотношением

D_сист = D_доз (S_m )_сист /(S_m )_доз , ( 10. 6 )

где (S_m )_сист и (S_m )_доз - массовая тормозная способность исследуемой системы и дозиметра, соответстственно.

10.2. Измерение потоков тепловых нейтронов

Плотность потока ( f ) тепловых нейтронов можно измерить при помощи дозиметра Фрикке, в который введены добавки Н₃В0₃ или сульфата лития. В присутствии этих добавок в облучаемом потоком тепловых нейтронов образце протекают ядерные реакции : ¹⁰В (n, ) ⁷Li ( полное сечение захвата = 7,4.10^-22 см² , Е_кин = 2,33 МэВ/нейтрон ) и ⁶Li(n, )T (полное сечение захвата = 7,1.10^-23 см² , Е_кин = 4,66 МэВ/нейтрон). Возникающие при этих реакциях альфа-частицы производят радиационно-химическое воздействие.

Плотность потока тепловых нейтронов равна

f = P /( E_кин N_А [ B, Li ] ) , ( 10. 7 )

где Р - мощность поглощенной дозы, Е_кин - кинетическая энергия осколков, выделяющихся в результате одного распада ¹⁰B или ⁶Li, - полное сечение захвата тепловых нейтронов, [B, Li ], - концентрация ионов бората или лития, моль/дм³ , N_А - число Авогадро, - плотность дозиметрического раствора.

Мощность поглощенной дозы при использовании дозиметра Фрикке при спектрофотометрическом ( измерение при длине волны 304 нм, длина оптического пути 1 см) определении концентрации ионов Fe³⁺, образовавшихся при облучении потоком нейтронов в течение времени t, равна

P = 9,65.10⁹ A /(2095 G(Fe³⁺) t ), Гр/с . ( 10. 8 )

Если используют дозиметр Фрикке с добавками борат-ионов, то формула (10.7) записыватся виде

f = 6,16.10⁹ P /[ВO₃^-] , см^-2 . с^-1 , ( 10. 9 )

где мощность поглощенной дозы определяется по формуле (10.8) с использованием G(Fe³⁺) = 4, 15 0, 1 ион/100 эВ.

Если в дозиметр Фрикке добавляют соль лития, то для вычисления плотности потока тепловых нейтронов применяют другую формулу:

f = 3,21.10¹⁰ P/[Li⁺] , см^-2 . с^-1 . ( 10. 10 )

Здесь мощность дозы Р определяется также по формуле (10.8), но при этом принимается G(Fe³⁺) = 5, 4 0,3 ион/100 эВ.

Различные значения радиационно-химического выхода окисления двухвалентного железа ( т.е. G(Fe³⁺) ) в формулах (10.9) и (10.10) используются потому, что ЛПЭ альфа-частиц, возникающих в ядерных реакциях ¹⁰B и ⁶Li, различны.

10.3. Дозиметрия реакторного излучения

При облучении образцов в каналах экспериментальных ядерных реакторов и воды в активной зоне энергетических реакторов основной вклад в поглощенную дозу вносят быстрые нейтроны и гамма-излучение. При использовании химических дозиметров наблюдаемый выход превращения равен:

G = f   G   + (1 -f   ) G_n , ( 10. 11 )

где G_n , G  - выходы превращения в дозиметрической системе в случае облучения только нейтронами и только -излучением, соответственно, f -вклад -излучения в суммарную мощность поглощенной дозы.

f   = 1 / ( 1 + R ) , ( 10. 12 )

где R = P_n /P  - отношение мощностей поглощенной дозы для нейтронной и -составляющей, соответственно. Эта величина для реактора является конструкционным параметром.

В соотвествии с формулами (10.11) и (10.12) отклик дозиметра после облучения его в поле смешанного излучения можно записать в виде: с = a ( G   D   + G_n D_n ), ( 10. 13 )

где с - функция отклика дозиметра (изменение концентрации, оптической плотности, электропроводности, угла вращения плоскости поляризации и т. д. ), D   , D_n - дозы от - и нейтронной составляющих, а - коэффициент размерности, равный 1, 047. 10^-7 , если С измеряется в моль/дм³ , а поглощенные дозы от нейтронной и -составляющих - в Гр.
В случае химических дозиметров на водной основе (например, дозиметра Фрикке ) величина G   известна
G   = G(Fe³⁺) = 3(G_H + G_eгидр ) + G_OH + 2 G_Н2О2  и равна 15, 45 ион/100 эВ.

Для определения выхода образования ионов трехвалентного железа в результате радиолиза под действием быстрых нейтронов необходимо знать величины начальных выходов продуктов радиолиза воды - атомов Н, радикалов ОН, гидратированных электронов и пероксида водорода. Их рассчитывают по алгоритму, изложенному в главе, посвященной математическому моделированию поведения теплоносителя в первом контуре энергетических реакторов. Значения выходов зависят от ЛПЭ протонов отдачи, которые являются действующим началом радиационно-химических превращений при облучении воды быстрыми нейтронами. В табл. 10.1 приведены потери энергии быстрыми нейтронами с начальной энергией 2 МэВ ( нейтроны с этой энергией составляют главную долю энерговыделения в теплоносителе в активной зоне энергетических реакторов) при упругих столкновениях с ядрами водорода в воде, энергии протонов отдачи и их ЛПЭ, а также величины выходов первичных продуктов радиолиза воды, соответствующие этим ЛПЭ, и средневзвешенные по энергии протонов отдачи начальные выходы. Использование средневзвешенных величин начальных выходов дает для выхода трехвалентного железа при облучении дозиметра Фрикке потоком быстрых нейтронов G_n = 7,65. При использовании дозиметра Фрикке для определения дозы смешанного излучения ядерного реактора выход трехвалентного железа равен:

G = 15,45 f   + 7,65 ( 1 - f   ) . ( 10. 14 )

Таблица 10.1 Рассчитанные значения выходов ( частица/100эВ ) первичных продуктов радиолиза воды под действием нейтронов ядерного реактора

Аналогичным методом рассчитывают выходы превращения и в других дозиметрических системах на основе водных растворов. Для оценочного определения дозиметром Фрикке суммарной поглощенной дозы можно пользоваться средними значениями выходов, приведенными в табл. 10.2. Интервал

Таблица 10.2 Средние значения выходов G(Fe³⁺) в дозиметре Фрикке для смешанного гамма-нейтронного излучения

Интервал изменения R	G(Fe3+) , ион/100 эВ
0, 25 - 1, 00	12, 7 1, 2
2, 0 - 10, 0	8, 6 1, 5

для параметра R обычно известен из конструкторской документации реактора. Для экспериментального определения R необходимо использовать две дозиметрические системы: одну, которая реагирует на суммарную дозу, и вторую, - реагирующую только на дозу от одной из составляющих. Удобными дозиметрами, реагирующими только на гамма-составляющую, являются стекла, не содержащие оксидов бора, бария и свинца, например , дозиметр СГД-8. Вклад нейтронной составляющей в показания этого дозиметра не превышает нескольких процентов. Дозу определяют по поялению окраски при длине волны 350 нм и рассчитывают по формуле:

D = 22,8  d/l , Гр, ( 10. 15 )

где  d, l - разность оптических плотностей облученного и необлученного стекла при =350 нм и толщина светопоглощающего слоя, см, соответственно. Линейность отклика дозиметра СГД-8 сохраняется в интервале 0,02 < (d/l) < 2 . Это дает возможность определять дозы в интервале 0,4 - 45 Гр.

В радиационной физикохимии твердого тела и радиационном материаловедении, где радиационные эффекты обусловлены не ионизацией и возбуждением, а главным образом процессами смещения атомов, эти радиационные эффекты относят к флюенсу частиц и их энергии. При известных флюенсе и энергии нейтронов поглощенную дозу в образце из конкретного материала рассчитывают по формуле:  D = К_n Ф_n , фГр, ( 10. 16 ) , где К_n - керма единичного флюенса, фГр.м²/нейтрон и Ф_n - флюенс, нейтрон/м². Значения кермы единичного флюенса для некоторых материалов приведены в табл. 10.3.

Таблица 10.3 Величины кермы для единичного флюенса, K_n, фГр.м²/нейтрон, моноэнергетических нейтронов различной энергии для материалов, в которых поглощаются нейтроны

10.4. Дозиметрия излучения водо-водяного ядерного реактора после останова

После останова реактора типа ВВЭР, проработавшего кампанию t_к, энергия, поглощаемая находящимся в активной зоне теплоносителем, обусловлена гамма-излучением продуктов деления. Вклад запаздывающих нейтронов, -частиц продуктов деления и -частиц трансурановых элементов мал, так как они задерживаются металлоконструкциями. Суммарную мощность гамма-излучения продуктов деления после останова реактора рассчитывают по полуэмпирической формуле:

P(t) = 3,14.10^-2 W_o [ t^{-0, 2} - (t_к + t )^{-0, 2} ], МВт, ( 10. 17 )

где W_o , t_к и t, соответственно, номинальная тепловая мощность реактора, МВт, время работы реактора (кампания), сутки и время после останова реактора, сутки. Мощность дозы, поглощаемая водой в активной зоне (АЗ), рассчитывают по формуле:

P = 9,9.10² [(/ )_Н2О /( / )_АЗ ] n _Н2О [P(t)/(V _{Н2О Н2О})], Гр/с, (10. 18)

где (/ )_Н2О ,   (/ )_АЗ - массовые коэффициенты поглощения для воды и конструкционных материалов АЗ,  n_Н2О, V_Н2О , _Н2О - массовая доля воды в АЗ, объем воды в АЗ, м³, и плотность воды, г/см³ ,соответстственно. P(t) вычисляется из (10.17).

10.5. Внутренние источники излучения

Для - и   -радионуклидов, не являющихся родоначальниками цепочки распада, выделяемую энергию в единицу времени (мощность поглощенной дозы Р) рассчитывают, исходя из предположения, что радионуклид равномерно распространен в матрице, а излучение радионуклидов поглощается в ней практически полностью . Тогда

P = Q_{o` изл</sub> , МэВ/(г. с) или P = 1,602.10<sup>-10</sup> Q<sub>o` изл} , Гр/с , (10. 19 )

где Q_о - удельная активность, Бк/г, на момент времени, соответствующий началу эксперимента, _изл - энергия -излучения или средняя энергия -спектра, МэВ/распад .

Для указанных источников интегральная поглощенная доза будет выражаться как:

D = P dt = Q_o exp[ -t] E_изл dt = Q_{o изл} (1 - exp[ - t] )/ , ( 10. 20 )

где , t - постоянная распада и время облучения, соответственно. При малых .t формула (10.20 ) упрощается:

D = Q_{o изл} t . ( 10. 21 )  При полном распаде радионуклида ( t ):

D = Q_{o изл} / . ( 10. 22 )

В практике обращения с радиоактивными отходами необходимо бывает рассчитывать дозу, поглощенную матрицей, в которой равномерно распределена смесь радионуклидов различной природы (  - и -излучатели, включающие материнские нуклиды, порождающие цепочку радиоактивного распада ). Если форма сосуда, в котором находится радиоактивный материал, обеспечивает практически полное поглощение излучения, то полную энергию, выделяемую единицей массы материала в единицу времени цепочкой распада - и - излучателей, для i-го материнского радионуклида можно записать в виде мощности поглощенной дозы:

P_i = Q_iо exp[ - _i t] (   _i,j I_j^{i, j} +   _i,j n ^- ) , МэВ/(г. с), ( 10. 23 )

где Q_iо - удельная активность i-го материнского нуклида в момент постановки отхода на хранение или в момент окончательного захоронения, Бк/г , _i - постоянная распада i-го материнского нуклида, I_j^{i, j} - энергетическая -постоянная i-ого материнcкого и всех j-их дочерних радионуклидов, МэВ/(с. Бк),   - средняя энергия -спектра материнского и всех дочерних радионуклидов, МэВ/распад, n - доля -распада со средней энергией   , t -время облучения (хранения) отхода, с. При выражении Q_iо в Ки/кг и I_j^{i, j} в МэВ/(с. мКи) формула (10.23) будет иметь вид:

P_i = Q_iо exp[ - _i t] (10³ _i,j I_j^{i, j} + 3,7. 10¹⁰ i n ^{- i} ) , МэВ/(кг. с), ( 10. 24 )

Для того, чтобы получить значения мощности дозы в Гр/с, правую часть уравнения (24) нужно умножить на 1,602.10^-10 . Энергия, выделяемая смесью радионуклидов в единицу времени (мощность поглощенной дозы ), равна

Р = _i Р_i .

Интегральную поглощенную дозу рассчитывают по формулам (10.20) - (10.22), суммируя данные по всем i-ым радионуклидам. Величину в скобках в правой части формул (10.23) и (10. 24 называют удельной энергетической постоянной цепочки i-ого материнского нуклида и обозначают А_i . В табл. 10.4 представлены наиболее характерные для высокоактивных отходов нуклиды, их периоды полураспада, постоянные распада и величины энергетических постоянных.

Таблица 10.4 Удельные энергетические постоянные цепочки для некоторых радионуклидов

Нуклиды	(t1/2)i	I, с-1, материнского нуклида	Ai,МэВ/(с. Бк)	Аi,Мэв/(с. Ки)
90Sr+90Y	28 лет ( 64, 3 ч)	7, 848. 10-10	1, 126	4, 166. 1010
106Ru+106Rh	1 год ( 30 с )	2, 198. 10-8	1, 400	5, 183. 1010
137Cs+137Ba	30лет(2, 6 мин)	7, 325. 10-10	0, 243	9, 000. 109
144Ce+144Pr	285сут(17 мин )	2, 814. 10-8	1, 187	4, 427. 1010

10. 6. Внешние изотопные источники

Мощность экспозиционной дозы в точке, находящейся на расстоянии r от изотопного источника, без учета поглощения излучения средой рассчитывают по формуле:

P_эксп = k_i^i,j Q /r , Гр, ( 10. 25 )

где Q - активность источника, Бк, и k_i^i,j - ионизационная гамма-постоянная радионуклида, аГр.м² /(с.Бк).

10. 7. Дозиметрия импульсных источников излучения

Существуют две задачи дозиметрии импульсных источников излучения: определение усредненной по образцу дозы при нахождении радиационно-химических выходов превращения веществ по данным химического анализа и определение поглощенной дозы за импульс вдоль пути зондирующего света при изучении импульсного радиолиза со спектрофотометрической регистрацией короткоживущих продуктов.

Особенность, которую необходимо учитывать при дозиметрии импульсных источников излучения - весьма высокие мощности дозы.

В лабораторной практике для решения первой задачи чаще всего применяют, так называемый, "супердозиметр Фрикке", представляющий собой 0,01 моль/дм³ водный раствор сульфата двухвалентного железа в 0,4 моль/дм³ серной кислоте, насыщенный кислородом , 0,05 - 0,2 моль/дм³ водный раствор щавелевой кислоты или циклогексан. Параметры этих дозиметров представлены в табл. 10.5.

Таблица 10.5 Параметры дозиметров для импульсных источников излучения

Дозиметр	Интервал мощности дозы, Гр/с	Интервал дозы, Гр	Выход, частица/100 эВ
Супердозиметр Фрикке	108	100	G(Fe3+)=16,01 0,08
Водный раствор Н2С2О4	2.106 - 2.108	-	G(-H2C2O4 )= 4,9
Циклогексан	6.1010-1,3.1013	4.103-2,4.105	G(H2)=4,0

Для определения дозы за импульс вдоль пути пучка зондирующего света при микро- и наносекундном импульсном радиолизе в нашей стране обычно используют 0,005 моль/дм³ нейтральный водный раствор роданида калия KCNS, насыщенный воздухом. Отклик дозиметра - накопление в растворе ион-радикалов (CNS)₂^-, которые наблюдают при измерении оптической растворов при длине волны 475 нм, = 7,35.10³ л/(моль.см). Выход G[(CNS)₂^-] = 2,9 частица/100 эВ. Дозу определяют по формуле:

D = 4,43.10² А /l, Гр/импульс , ( 10. 26 )

где А - максимальное значение оптической плотности в конце импульса излучения и l - длина оптического пути, см. Измеряемая доза не должна превышать примерно 50 Гр.

10. 8. Расчеты поглощенной дозы по ионизационным измерениям

Поглощенная доза в воздухе D_возд связана с экспозиционной дозой D_эксп соотношением:

D_возд = 34 D_эксп , Гр , ( 10. 27 ) , где экспозиционная доза выражается в Кл/кг.

Если известна экспозиционная доза в некоторой точке воздуха, то поглощенная доза в исследуемой системе в той же точке равна:

D_сист = 34 D_эксп [( / )_сист /( / )_возд] , Гр, ( 10. 28 )

где экспозиционная доза выражена в Кл/кг.

10. 9. Расчет дозы методом измерения тока

При полном поглощении пучка заряженных частиц в образце, пренебрегая расходом энергии на возникновение тормозного рентгеновского излучения, усредненную поглощенную дозу рассчитывают по формуле:

D^- = 6,24.10²⁴ I E t/( V z ) , эВ/г, ( 10. 29 )

где I - измеренная сила тока в образце, А, Е - энергия частиц, МэВ, t - время облучения, с, V - объем образца, см³, z - заряд частиц и - плотность образца, г/см³.

10.10. Дозиметрия при экстракционном выделении урана и плутония из раствора облученного ядерного топлива

Воздействие ионизирующего излучения на экстрагент, сопровождающееся образованием продуктов его радиолиза, приводит к ряду нежелательных последствий:снижению коэффициента разделения, ухудшению гидродинамических параметров системы, появлению "медуз" (третья фаза ) и т. д.

Оценка срока службы экстрагента требует определения дозы излучения, поглощаемой на различных операциях экстракционного цикла (в скобках дано условное обозначение дозы ) - экстракции (D_э), промывки (D_пр) и реэкстракции (D_рэ) . Поглощенная в цикле доза равна

D_ц = D_э + D_пр + D_рэ . ( 10. 30 )

Каждая из операций состоит из смешения водной фазы с экстрагентом и последующего разделения фаз (отстой), проводящихся в различных зонах экстракторов. Удобно разделить дозу, поглощенную экстракционной системой, на каждой m-й операции, на дозу в смесительной и в отстойной зонах:

D_m = D_m^см + D_m^от . ( 10. 31 )

Энергия, поглощаемая единицей объема экстрагента, обусловлена поглощением - и -частиц и -квантов, эмиттируемых трансурановыми и осколочными радионуклидами, содержащимися в растворе облученного топлива. Вклад каждого типа излучения в суммарную дозу различен как по операциям цикла, так и по зонам экстракционного аппарата. Мощность дозы ( Гр/с ) от поступающего на экстракцию раствора облученного топлива, содержащего - и ,-излучатели с удельной активностью, соответственно, Q и Q  ^, (Бк/г), равна:

P = 1, 602. 10^-10 i (Q_i   E_a^- + Q_i A_i ) , ( 10. 32 )

где А_i - удельная энергетическая постоянная цепочки распада радионуклида, Мэв/(с.Бк) (см. формулы 10.23 и 10.24). Поскольку цикл экстракции много короче периода полураспада любого из реально поступающих на экстракцию изотопов, то изменением удельной активности за время экстракции пренебрегаем. Определим составляющие поглощенной экстрагентом дозы по операцим цикла и по зонам проточного экстракционного аппарата.

Операция экстракции. Здесь происходит, собственно процесс отделения ценных компонентов (урана и плутония) от осколочных радионуклидов.

1.Смесительные зоны. Энергия -частиц полностью поглощается в органической фазе, и доза -излучения от экстрагированных радионуклидов составляет

(D_э,см ) = 1,602.10^-10 ( i Q _i E_a ) ( _k z_k a_k t_{k, см} ), ( 10. 33 )

где z_k - число ступеней экстракции с данным распределением нуклидов, a_k - доля экстрагированных -излучателей на k-ой ступени и t_k,см - время пребывания экстрагента в смесительной зоне k -ой ступени ( в секундах), равное

t_k,см = 3,6.10³ n V_см / ( n + 1 ) р_э , ( 10. 34 )

где V_см - объем смесительной зоны, дм³, р_э - расход экстрагента дм³/ч, и n - отношение объемов фаз. В смесительной зоне бета- и гамма-излучатели распределяются равномерно в гомогенизированной водно-органической смеси. Поглощенная системой энергия излучения распределяется между водной и органической фазами пропорционально их объемам и электронным плотностям _i . Электронная доля экстрагента при отношении объмной фаз n составляет

_э = _орг V_орг /( _орг V_орг + _вод V_вод ) = n /[n + ( _вод / _орг )] . ( 10. 35 )

Бета-излучение осколочных радионуклидов поглощается в смесительной зоне полностью. Гамма-излучение этих продуктов имеет среднюю энергию около 1 МэВ/распад, вследствие чего в смесительной зоне имеет место неполное поглощение этого излучения. Для учета неполного поглощения -излучения вводят понятие "энергетического кпд" поглощения -излучения (i), завиcящего от геометрических размеров экстрактора . Методы расчета энергетического КПД -излучения известны. Для большинства современных экстракторов i = 0,4 - 0,5.

Для того, чтобы учесть неполное поглощение -излучения в смесительной зоне в уравнении (10.32) коэффициент А_i мы запишем в виде:

A ^- _i,см = (10³ _i,j I_j^{i, j} + 3,7 10¹⁰ _i E^-   n^{- i} ) . ( 10. 36 )

Доза ,-излучения, поглощенная экстрагентом в смесительных зонах, равна

(D_э,см) _, = 1,602.10^-10 ( Q_i ^, A^- _i,см ) z t_см , ( 10. 37 )

Эта формула по виду аналогична формуле (10.33) для определения поглощенной дозы -излучения. Она отличается тем, что в ней значения числа ступеней экстракции z и времени пребывания t_см даны без индекса "k" и, соответственно, нет суммирования по этому параметру. Это связано с тем, что на всех ступенях эктракции распределение -, -излучателей одно тоже. Поэтому для всех ступеней численное значение времени одинаково и равно:

t_см = 3,6.10³ n V_см / ( n + 1 ) р_э . ( 10. 38 )

Обозначения в этой формуле такие же, что и в формуле (10.34). C учетом всего сказанного доза -, - излучения, поглощенная экстрагентом в смесительных зонах, равна:

(D_{э ,см}) _, = 5,767.10^-7 ( i  Q _i^, A^- _i,см ) E_э z t_см n V_см / ( n + 1 ) р_э . ( 10. 39 )

2.Отстойные зоны. В отстойных зонах экстракционных аппаратов происходит расcлоение фаз. Время пребывания органического раствора в отстойной зоне определяется формулой

t_от = 3,6.10³ n V_от /(n+1) р_э , ( 10. 40 )

где V_от - объем отстойной зоны, остальные обозначения те же, что и в формуле (10.34).

В отстойной зоне все -излучатели (изотопы урана и плутония ) сосредоточены в органической фазе; при этом на каждой из ступеней z_k будет свое распределение, характеризующееся величиной а_k . В связи с этим необходимо вводить t_k,от и соответствующее суммирование по параметру "k". Доза -излучения в отстойной зоне равна

(D_э,от ) = 1,602.10^-10 ( i Q_i E_a ) ( _k z_k a_k t_k,от ), ( 10. 41 )
Значительно сложнее рассчитать поглощенную экстрагентом дозу от -, -излучения осколочных радионуклидов, сосредоточенных в водной фазе. В этом случае облучение экстрагента (органической фазы) следует рассматривать как облучение объекта внешним протяженным источником и для точного определения дозы использовать методы расчета , изложенные в известной книге Н. Г. Гусева (см. Список рекомендованной литературы). Мощность дозы -, -излучения в этом случае опишется формулой

(Р_э,от ) _, = 1,602.10^-10 f i Q_i ^, A^- _i,от , ( 10. 42 ) , где f - коэффициент, зависящий от геометрической формы экстракционного аппарата. Доза -, -излучения, поглощенная экстрагентом, равна произведению этой мощности дозы и времени пребывания раствора в отстойной зоне (10.40):

D_э,от = 3,6.10³ (Р_э,от ) _,   n V_от /(n+1) р_э . ( 10. 43 )

Доза, поглощенная экстрагентом при операции экстракции ( смешение и отстой), представляет собой сумму правых частей уравнений (10.33), (10.39), (10.41) и (10.43).

Операции промывок и реэкстракции . На этих операциях поглощенная экстрагентом доза определяется только -излучением экстрагированных ценных компонентов - урана и плутония, так как содержание осколочных - и -излучающих радионуклидов в экстрагенте весьма мало.

Операции промывки и реэкстракции обычно проводят в том же аппарате, что и экстракцию, но используют весь объем аппарата, т. е. (V_см + V_от ). В этом случае время пребывания экстрагента равно:  t_{пр, рэ} = 3,6.10³ n (V_см +V_от )/(n+1) р_э . ( 10. 44 )

Поглощенная экстрагентом доза (D_пр + D_рэ) на этих операциях составляет

(D_пр + D_рэ) = 1,153.10^-6 ( Q_i E ^- _a) z n (V_см +V_от )/(n+1) р_э . ( 10. 45)

Суммарная радиационная нагрузка. Доза, поглощенная экстрагентом (органической фазой ) за цикл (D_э)^цикл , определяется суммой доз, поглощенных на операциях экстракции, промывки и реэкстракции ( см. уравнения (10.33), (10.39), (10.41), (10.43) и (10.45)). Интегральную дозу, полученную экстрагентом за период времени t работы экстракционной системы, рассчитывают по формуле:

D_э,инт = (D_э)_цикл N /(1 + V_п/V_{об. э} ) , ( 10. 46 )

где N - число циклов за время t, V_п и V_{об. э} , соответственно, объем подпиток и объем оборотного экстрагента .