Глава 2.
ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ ИЗЛУЧЕНИЯ С ВЕЩЕСТВОМ
Радиационно-химические процессы инициируются корпускулярным и фотонным излучениями высокой энергии. При прохождении через среду эти излучения производят ее ионизацию и возбуждение. Различают непосредственно ионизирующие излучения (заряженные частицы) и косвенно ионизирующие (фотонное излучение, нейтроны). В принципе гамма-кванты способны непосредственно вызывать ионизацию. Однако их относят к косвенно ионизирующему излучению, так как число актов прямой ионизации незначительно по сравнению с числом актов ионизации, вызванных вторичными электронами.
2. 1. Заряженные частицы
Заряженные частицы - альфа и бета-излучение радиоактивного распада, а также ускоренные электроны и положительно заряженные ионы ( протоны, дейтоны, заряженные осколки деления ядер урана, многозарядные ускоренные ионы элементов и т. д. ) теряют свою энергию в среде за счет электромагнитного взаимодействия с электронными оболочками молекул ( основной механизм), приводящего к их ионизации и возбуждению, а также в результате взаимодействия с кулоновским полем ядер и электронов, при котором инициируется тормозное рентгеновское излучение. Соответственно, потери энергии по этим каналам называются ионизационными и радиационными.
Для нерелятивистских тяжелых заряженных частиц средние ионизационные потери энергии на единице длины пути описываются формулой Бете:
( 2. 1 )
где: Е - начальная кинетическая энергия частицы, х - координата в направлении движения частицы; z и е - заряд частицы и электрона, соответственно, m - масса покоя электрона, Vo - начальная скорость частицы, Z - атомный номер среды, А - атомная масса среды, - плотность среды, No - число Авогадро, I - средний потенциал возбуждения (геометрическое среднее всех потенциалов возбуждения и ионизации молекул среды). Формула (2. 1) справедлива, когда Е<<Mc2 ( M - масса покоя частицы, с - скорость света ) и 2 Z/137 << Vo/c .
принято называть, соответственно, тормозным числом и электронной плотностью среды.
Для ускоренных нерелятивистских электронов средние ионизационные потери могут быть описаны формулой Бете в следующем виде:
Анализ формулы Бете позволяет сделать два
важных вывода:
1)параметр ( - dE/dx )ion резко возрастает с
уменьшением скорости частицы,
2) при одинаковой энергии электронов и тяжелых заряженных частиц параметр ( - dE/dx )ion для электронов во много раз меньше, чем для для тяжелых частиц, а глубина проникновения в вещество, соответственно, значительно больше.
Многочисленными экспериментами показано, что формула Бете адекватно отражает природу потерь энергии заряженных частиц на ионизацию и может быть использована для количественных расчетов.
Потери энергии тяжелых заряженных частиц на тормозное излучение (радиационные потери) малы по сравнению с ионизационными потерями. В случае электронов отношение радиационных потерь к ионизационным составляет:
( - dE/dx )rad / ( - dE/dx )ion = E Z/ 800 , ( 2. 5 )
где: Е - начальная энергия электронов, МэВ; Z - атомный номер среды. Для электронов ионизационные потери пропорциональны квадрату атомного номера Z и почти пропорциональны начальной энергии Е. При высоких энергиях преобладают радиационные потери. С уменьшением энергии большую роль играют ионизиционные потери. При некоторой энергии, называемой критической (Е) , ионизационные и радиационные потери на единице пути оказываются сравнимыми. Величина критической энергии зависит от природы вещества. Например, для водорода она равна 500 МэВ, а для свинца - всего лишь 11 МэВ. Полные потери энергии на единице пути заряженной частицы равны сумме ионизационных и радиационных потерь:
( - dE/dx )полн = ( - dE/dx )rad + ( - dE/dx )ion ( 2. 6 )
Осколки деления ядер урана, а также ускоренные тяжелые ионы ( например ионы углерода, ксенона и т. д. ) имеют различный заряд и характеризуются значительными массами. Для описания потерь энергии этими частицами формула Бете не применима. Осколки деления и ускоренные ионы растрачивают свою энергию на ионизацию, возбуждение и в упругих столкновениях с ядрами атомов. Относительный вклад этих процессов различен для различных энергий и зарядов этих частиц. Проникая в вещество, осколок будет захватывать электроны, и его заряд станет уменьшаться. Вследствие этого снижаются потери энергии на ионизацию и возбуждение. Одновременно возрастают потери энергии в упругих столкновениях. Движение осколка, заканчивается при непосредственном столкновении с ядром среды, когда происходит сравнительно большая передача энергии.
Для описания полных потерь энергии высокоэнергетическими заряженными частицами при прохождении их в веществе используют понятие "тормозная способность вещества". Линейная тормозная способность вещества S - это отношение средней энергии dEср , теряемой частицей в веществе при взаимодействии с ним на единице длины dl ее пути:
S = dEср / dl . ( 2. 7 )
Массовая тормозная способность вещества ( S/ ) есть отношение линейной тормозной способности вещества к плотности вещества:
S/ = ( 1/ ) ( dEср /dl ) ( 2. 8 )
Рис.2.1. Зависимость массовой тормозной способности от энергии заряженной частицы
В общем виде зависимость S/ от энергии заряженной частицы показана на рис. 2. 1. Участок ВС описывается формулой Бете и характеризуется преобладанием ионизационных потерь. Характер зависимости на участке АВ (в конце пути) определяется захватом электронов среды, а на участке СД - поляризационным эффектом.
2. 2. Нейтроны
Основной вид взаимодействия нейтронов с веществом - рассеяние ( неуп-ругое и упругое ) на ядрах атомов и захват. Полное сечение взаимодействия, т. о. равно
сполн = срасс + сзахв ( 2. 9 )
где: сполн - полное сечение взаимодействия; срасс - сечение рассеяния (неупругого и упругого) и сзахв - сечение захвата. Ни быстрые, ни тепловые нейтроны сами по себе ионизации и возбуждения среды не производят. Эти процессы в веществе осуществляют продукты, возникающие в результате диссипации кинетической энергии проходящих через вещество нейтронов - протоны и тяжелые ионы, захватное гамма-излучение, а также корпускулярное и фотонное излучения образующихся радионуклидов.
Неупругое рассеяние. В этом процессе нейтрон ( n ) поглощаются ядром с образованием возбужденного ядра, которое затем вновь испускает нейтрон с энергией, меньшей, чем энергия бомбардирующего нейтрона. Переход возбужденного ядра в основное состояние сопровождается также испусканием гамма-кванта. Таким образом, неупругое рассеяние - это, фактически, ядерная реакция ( n, n ). Неупругое рассеяние может происходить лишь в том случае, если энергия бомбардирующего нейтрона больше минимальной энергии возбужденного ядра : при энергиях нейтронов в несколько сотен кэВ (на тяжелых ядрах) и более 1 МэВ (на легких ядрах).
Упругое рассеяние преобладает для быстрых ( 104-107 эВ ) и отчасти для промежуточных ( 0, 5. 103 - 1. 104 эВ) нейтронов. Взаимодействие между нейтроном и ядром происходит на расстоянии, соответствующему - радиусу действия ядерных сил ( порядка 10-14 м ), и обычно рассматривается как соударение твердых недеформируемых шаров.
Средняя потеря энергии нейтрона на одно столкновение выражается логарифмическим декрементом, описываемым уравнением:
= ln ( Eo / E ) = 1 + [( A - 1 )2 / 2A ] ln [ ( A - 1 )/( A + 1 ) ] ( 2. 10 )
где: Еo - начальная энергия нейтронов; Е - энергия нейтрона после столкновения; А - масса ядра, а. е. м. Число столкновений n, в результате которых энергия нейтрона уменьшается от Еo до Еn , рассчитывается по уравнению:
n = ln (Eo / En)/ { 1 + [( A - 1 )2 / 2A ] ln [ ( A - 1 )/( A + 1 ) ] } ( 2. 11 )
При упругом рассеянии на ядрах атомов водорода (А=1) уравнения (2.10 и (2.11) имеют вид:
= ln ( Eo / E ) = 1 ( 2. 12 )
n = ln (Eo / En) ( 2. 13 )
При столкновении нейтрона с энергией Еn и ядра с атомной массой А энергия ЕA , воспринятая ядром, будет меняться от нуля до максимального значения, определяемого выражением:
EmaxA = En [ 4A/ (A + 1 )2 ]. ( 2. 14 )
При А >> 1 получаем: EmaxA = En ( 4/ A ). ( 2. 15 )
Для атомов водорода ( А=1): EmaxA = En ( 2. 16 )
Образующийся при этом протон отдачи ионизирует (и/или) возбуждает молекулы среды.
Энергия быстрых нейтронов, генерируемых в ядерных реакторах, охватывает диапазон 1-2 МэВ. В соответствии с уравнением ( 2. 12 ) нейтроны с такими энергиями при столкновении с протоном замедляются до тепловой энергии ( 0, 025 эВ ) примерно после 15-20 столкновений. Таким образом, воздействие быстрых нейтронов на водородсодержащие среды сводится фактически к облучению их быстрыми протонами.
Захват ядрами. После ряда столкновений нейтрона с ядрами среды,его энергия становится равной средней энергии теплового движения окружающих молекул. Тепловые нейтроны в результате диффузии продолжают смещаться от точек, где они достигли энергии теплового движения. Диффузия длится до тех пор, пока нейтрон либо не покинет пределы среды, либо не захватится ядром атома среды. При захвате медленных нейтронов происходят ядерные реакции, изменяющие состав ядра. На легких ядрах преимущественно наблюдаются ядерные реакции с испусканием заряженных частиц, например, 14N (n, p) 14C, 6Li (n, )3H , 10B (n, ) 7Li и др. Для реакции ( n, заряженная частица) кинетическая энергия атома отдачи равна:
Ekin = ( M/m ) E, ( 2. 17 )
где: Е - энергия частицы; m и М -массы частицы и атома отдачи, соответственно. Указанные реакции часто применяются при проведении дозиметрии реакторного излучения . На более тяжелых ядрах (А >40 ) характерен радиационный захват, т. е. поглощение нейтронов с испусканием одного или нескольких следующих друг за другом гамма-квантов, реакция ( n, ).
Для реакции ( n, ) кинетическая энергия атома отдачи равна:
Ekin = E / ( 2Mc2 ), ( 2. 18 )
где: E - энергия фотона; М-масса атома отдачи; с - скорость света в вакууме; или
Ekin = 5,36.10-4 E /M, ( 2. 19 )
где энергия выражена в МэВ, а масса - в а. е. м.
"Сверхтяжелым" атомам (например,233U, 235U, 238U, 239Pu, 241Pu) свойственны реакции деления типа (n, 2n). Осколки деления обладают кинетической энергией (например, для U233 она равна 160, 5 МэВ ) и способны вызывать ионизацию и возбуждение среды, в которой находится делящийся материал, а также смещение атомов и другие эффекты. Реакции деления cопровождаются нейтронным, гамма- и бета-излучениями, которые также ионизируют и возбуждают молекулы среды .
2. 3. Фотонное излучение
Фотонное излучение ( гамма-кванты и рентгеновское излучение ) взаимодействует со средой по нескольким механизмам, определяемым как энергией фотонов, так и характеристиками среды. Для излучения, сопровождающего деление ядер урана в атомных реакторах (диапазон энергий - от нескольких КэВ до нескольких МэВ), главными процессами являются фотоэффект, комптоновское (некогерентное) рассеяние и образование электрон-позитронных пар. Именно в этих процессах генерируются электроны, ионизирующие и возбуждающие молекулы среды.
Фотоэффект состоит во взаимодействии гамма-кванта со связанным электроном атома. При этом вся энергия падающего фотона поглощается атомом, из которого выбиваеся электрон с энергией:
E = h - Ec , ( 2. 20 )
где Еc - энергия связи выбиваемого электрона в атоме. Появляющийся свободный уровень заполняется одним из наружных электронов. Избыток энергии освобождается в виде вторичного мягкого характеристического излучения или электронов Оже. Последнее явление преобладает в материалах с низким атомным номером.
При эффекте Комптона падающий фотон в результате упругого столкновения с электронами теряет часть своей энергии и изменяет направление первоначального движения, а из атома выбивается электрон отдачи ( комп-тоновский электрон ) с энергией:
E = h o - h r, ( 2. 21 )
где h o - энергия первичного фотона; hr - энергия рассеянного фотона. Рассеянные гамма-кванты и комптоновские электроны способны производить дальнейшую ионизацию молекул среды.
Комптоновское рассеяние является одним из наиболее существенных процессов взаимодействия гамма-излучения с веществом в сравнительно широкой области энергий (рис. 2. 2 ).
При превышении энергии гамма-квантов некоторого порогового значения Еp, растет вероятность образования электронно-позитронных пар - одной из простейших ядерных реакций. Фотон исчезает в кулоновском поле ядра ( или электрона ). При этом возникшей паре передается вся энергия падающего фотона за вычетом энергии покоя пары, равной Ep = 2 mc2 = 1, 02 МэВ, т. е.
E+ + E- = h o - 2 mc2 , ( 2. 22 )
где Е+ и Е- - энергия позитрона и электрона, соответственно. Возникающие в процессе поглощения гамма-квантов электроны и позитроны теряют свою кинетическую энергию в результате ионизации молекул среды, а при встрече аннигилируют с испусканием двух фотонов с энергией 0, 511 МэВ каждый.
Ослабление фотонного излучения при прохождении через вещество
f = fo exp( - осл x ) , ( 2. 23 )
где f и fo, м-2. с-1, соответственно, начальная плотность потока излучения и плотность потока излучения после прохождения слоя вещества толщиной х , осл - линейный коэффициент ослабления, м-1 . Последний представляет собой сумму линейных коэффициентов поглощения и рассеяния
осл = погл + расс . ( 2. 24 )
Коэффициент расс характеризует передачу энергии фотонов электронным оболочкам атомов и молекул вещества. В случае вторичного фотоэффекта этот коэффициент относится к рассеянию характеристического гамма-излучения и электронов Оже. Однако поскольку это излучение вследствие своей малой энергии поглощается в непосредственной близости от места первичного взаимодействия (исключение составляют вещества с высокими Z ), то в этом случае практически нет никакой разницы между осл и погл . В случае комптоновского эффекта коэффициент расс относится к рассеяным фотонам, а в случае обзования пар - к аннигиляционному излучению.
В расчетах поглощенной дозы фотонного излучения следует принимать во внимание только поглощение фотонов. При прохождении слоя вещества толщиной х уменьшение интенсивности излучения равно
I = Io [ 1 - exp( - погл x )] . ( 2. 25 )
Рис.2.2. Области преобладания фотоэффекта (1), комптоновского рассеяния (2) и образования пар (3) в зависимости от энергии фотонов и атомного номера среды.
Если плотность потока энергии незначительно ослабляется в слое поглотителя ( погл. х << 1, например, в случае гамма-излучения 60Co или 137Cs) и размеры облучаемого образца не превышают нескольких сантиметров (условия, типичные для лабораторных измерений поглощенной дозы ), то, разлагая экспоненту в правой части уравнения ( 2. 25 ) в ряд и ограничиваясь первыми двумя членами ряда, получаем
I = Io погл х . ( 2. 26 )
Энергия излучения, поглощаемая в единице обьема в единицу времени, равна
E = I /x = Io погл . ( 2. 27 )
Уравнение ( 2. 27 ) позволяет рассчитать отношение энергий, поглощенных в средах 1 и 2 , различающихся по "поглотительным" способностям.
(Eпогл)1 / (Eпогл)2 = ( погл)1 / ( погл )2 = [ ( погл / )1 . 1] / [ ( погл /. )2 . 2], ( 2. 28 )
где ( погл /. )1 , ( погл /. )2 - массовые коэффициенты поглощения в средах 1 и 2, соответственно.
Использование приближенного отношения ( 2. 28 ) часто бывает необходимо для пересчета показаний химического дозиметра на исследуемую среду в случае их дозиметрической неэквивалентности. Для энергий гамма-квантов 0, 1 - 3, 0 МэВ и веществ с малым атомным номером Z , когда при поглощении фотонов определяющую роль играет эффект Комптона, величины электронных коэффициентов поглощения
элпогл = ( погл / )A / ( No Z ) . ( 2. 29 )
практически одинаковы в широком диапазоне Z. Из формул (2.28) и (2.29) следует, что
( погл/ )1 / ( погл / )2 = ( Z / A )1 / ( Z / A )2 . ( 2. 30 )
Тогда уравнение ( 2. 28 ) можно переписать в виде:
( Eпогл )1 / ( Eпогл )2 = [ ( Z/ A )1 1] / ( Z /A )2 2 , ( 2. 31 )
где ( Z/A ) - отношение порядкового номера к атомной массе для элемента или числа электронов в молекуле к молекулярной массе для сложного вещества (величины Епогл рассчитаны на единицу обьема).
2. 4. Вторичные электроны. Структура треков.
Выбитые в акте ионизации при взаимодействии излучения с атомами и молекулами вещества вторичные электроны ( или, как их еще называют, дельта-электроны ) обладают достаточной энергией, чтобы произвести ионизацию и возбуждение еще нескольких молекул среды. Если принять, что работа, необходимая для образования пары ион-электрон, равна 30 эВ, то при энергии падающего электрона - 1 МэВ общее число вторичных электронов составит 3.104 . Именно эти электроны обусловливают основное воздействие ионизирующих излучений на вещество. Участие дельта-электронов в процессах ионизации и возбуждения придает особый характер распределению ионов и возбужденных молекул в обьеме облучаемого вещества. Путь ионизирующей частицы в веществе называется треком. При этом передача энергии веществу происходит не равномерно, а порциями, зависящими от вида столкновения частицы с молекулой. На рис.2.3 показаны типы структур пространственного распределения промежуточных активных частиц ( ионы и возбужденные молекулы ) - шпоры, блобы, короткие и разветвленные треки. Рассмотрим структуру трека более подробно. Вычислено, что примерно половина энергии ускоренного электрона ( и других заряженных частиц ) расходуется порциями менее 100 эВ. Такие потери приводят к возникновению небольших областей ионизации и возбуждения ( шпора ) вдоль трека или поблизости от него. Шпора представляет собой сферу диаметром 1 - 2 нм в жидкостях и 102 нм в газе и содержит либо одиночную пару зарядов, либо несколько частиц ( в среднем 2-3 иона и 2-3 возбужденные молекулы ). Расстояние между шпорами зависит от вида падающей частицы и ее энергии. Для ускоренных электронов это расстояние весьма значительно и составляет приблизительно 102 нм в жидкости и 104 нм в газе.
Другая половина потерь энергии ускоренного электрона обусловлена "лобовыми" столкновениями. При этом возникают вторичные электроны, имеющие энергию от нескольких сотен электрон-вольт до 0,5Ео - энергии первичного электрона.
Вторичные электроны с энергиями от 100 до 500 эВ образуют локальные области ионизации, которые содержат до 20 ионов - блобы. Здесь вторичные электроны рождают третичные электроны , третичные - электроны четвертого поколения и т. д. , которые характеризуются весьма малыми величинами пробегов и, очевидно, не могут далеко уйти от места своего образования. Если энергия вторичных электронов составляет 500 - 5000 эВ, то перекрытие образующихся шпор создает структуру с цилиндрической симметрией, называемую "коротким треком".
Рис.2.3. Структуры пространственного распределения промежуточных активных частиц.
Электроны с энергией 5000 эВ образуют разветвленные треки, подобные по своей структуре основному треку. Здесь шпоры расположены далеко друг от друга.
Для тяжелых заряженных частиц структура треков такая же, как и для быстрых электронов. Однако шпоры здесь расположены очень близко друг к другу. Поэтому они сразу же после своего образования сливаются в сплошную цилиндрическую колонку ( колончатая ионизация ).